突破二维材料制备难题：大尺寸 LnOCl 单晶及薄膜的合成与应用

研究背景

层状铈系氯氧化物（LnOCl）家族作为一种新型材料，由于其低等效氧化物厚度、高击穿场强和磁性有序特性，展现出广阔的应用前景，特别是在下一代范德华器件和自旋电子学等领域。与传统的非晶氧化物材料（如HfO2和SiO2）相比，LnOCl材料的无悬挂键表面能够显著减少电荷载流子的散射，具有更优的性能。然而，LnOCl的开发和应用一直面临着单晶生长难度大、材料尺寸受限等问题，这在一定程度上制约了其在实际应用中的推广。

成果简介

鉴于此，北京大学康宁/林立团队以及英国剑桥大学Boyang Mao教授等人合作在Nature Materials期刊上发表了题为“Rapid growth of inch-sized lanthanide oxychloride single crystals”的最新论文。

该团队采用定向附着法，在高温下利用KCl通量的形成与蒸发，实现了英寸级LnOCl块体单晶的合成，并成功生长出厚度可达单层的LnOCl（La和Sm）薄膜。通过CVD方法生长的单层LaOCl和SmOCl薄膜展现出超低的等效氧化物厚度（分别为0.25和0.34），并且具有较高的击穿场强（15.4 MV cm−1）和较低的漏电流，极大地提升了其在二维电子器件中的应用潜力。

研究亮点

（1）实验首次实现了英寸级LnOCl块体单晶和晶圆级连续薄膜的生长，且薄膜厚度可达到单层，采用化学气相沉积（CVD）方法。

（2）通过高温下KCl通量的形成与蒸发引发的定向附着，成功合成了LnOCl（La和Sm）单晶薄膜。

（3）实验展示了CVD生长的单层LaOCl和SmOCl薄膜具有超低等效氧化物厚度（EOT），分别为0.25和0.34，且具备较高的击穿场强（15.4 MV cm−1）和低漏电流。

（4）通过将LnOCl纳米片作为介电层与石墨烯器件接口，实验实现了在整个晶圆范围内提升载流子迁移率，最大值为31,000 cm² V⁻¹ s⁻¹。

（5）实验还发现，SmOCl和DyOCl的强磁性邻近效应（MPE）可以促进高效的界面电荷转移，并且产生强磁交换场（MEF），展现出自旋生成与调控的潜力。

图文导读

图1: KCl助熔剂辅助的定向附着。

图2:LnOCl块状单晶的制备和剥离。

图3:单晶LnOCl(Ln = La和 Sm) 晶片的CVD生长及其介电性能。

图4:SmOCl–石墨烯异质结构器件的传输特性、塞曼自旋霍尔效应Zeeman spin Hall effect，ZSHE和磁近邻效应magnetic proximity effect ，MPE。

结论展望

本文采用高温KCl通量引发的定向附着生长策略成功合成了英寸级LnOCl块体单晶和晶圆级超薄薄膜，突破了传统生长方法在尺度和厚度控制上的限制。这一创新方法不仅实现了LnOCl单层材料的高质量合成，还确保了其优异的电学性能，如超低等效氧化物厚度（EOT）和低漏电流，使其具备成为理想介电材料的潜力。

其次，单晶LnOCl与二维材料（如石墨烯）的集成提高了载流子迁移率，进一步推动了纳米电子器件性能的提升。更为重要的是，LnOCl纳米片的强磁性邻近效应（MPE）能够有效地促进界面电荷转移，提供了新的思路来实现自旋电子学器件的高效自旋生成和调控。总之，本文为设计和合成低EOT、高性能范德华介电材料及二维磁性材料开辟了新的途径，推动了新型纳米电子器件及自旋电子学应用的发展。

文献信息

Shi, Z., Guo, W., Bu, S. et al. Rapid growth of inch-sized lanthanide oxychloride single crystals. Nat. Mater. (2025). https://doi.org/10.1038/s41563-